獲獎項目簡介
2025年中國分析測試科學(xué)獎一等獎:自發(fā)/受激拉曼揭示灰霾新機制
完成單位:北京理工大學(xué)、中國科學(xué)院化學(xué)研究所、江蘇海洋大學(xué)
完成人:張韞宏,葛茂發(fā),劉湃,黃啟燊,黃保坤,張秀輝,劉玲,寧安,張曉武,龐樹峰
成果簡介:
本成果面向我國大氣復(fù)合污染治理需求,基于氣溶膠光鑷及自發(fā)/受激拉曼技術(shù),建立了精確的測量痕量氣體、懸浮微米液滴物性及氣–液反應(yīng)過程的原位光譜方法,系統(tǒng)地揭示了二次氣溶膠形成與老化的關(guān)鍵理化性質(zhì)及演化規(guī)律,闡明氣溶膠表面催化加速污染物轉(zhuǎn)化的機理與動力學(xué)主控因素,并為大氣化學(xué)模式提供了關(guān)鍵參數(shù)。成果形成“大氣多相酸堿置換理論”“氣溶膠表面錳催化SO?轉(zhuǎn)化機制”等原創(chuàng)理論,有效地解釋了華北灰霾中硫酸鹽的快速積累,入選2021年中國生態(tài)環(huán)境十大科技進展。系列研究以多相過程精密測量和機理解析推動灰霾成因認知的提升,構(gòu)建適應(yīng)我國污染特征的“霾化學(xué)”理論,為污染防控與全球大氣環(huán)境改善提供了重要科學(xué)支撐。
創(chuàng)新點及科學(xué)價值:
針對傳統(tǒng)理論難以刻畫我國霾污染形成的瓶頸,以氣溶膠光鑷及自發(fā)/受激拉曼技術(shù)為主線,從測量方法到機理解析開展系統(tǒng)研究,突破傳統(tǒng)大氣化學(xué)理論局限,系統(tǒng)揭示二次氣溶膠形成與演化機制,完善“霾化學(xué)”理論,取得以下關(guān)鍵創(chuàng)新:1)建立單懸浮液滴多相反應(yīng)的光鑷?受激拉曼測量方法:圍繞SO?的非催化與過渡金屬催化氧化以及硝酸鹽光解過程,量化pH、離子強度、金屬離子、溫度等因素對反應(yīng)速率的復(fù)雜影響,為二次氣溶膠源解析和大氣氧化性評估提供核心數(shù)據(jù);2)建立氣溶膠pH演化的原位表面增強拉曼方法:揭示氯損耗與氨損耗過程中的酸度變化規(guī)律,實現(xiàn)微米液滴老化過程中pH的連續(xù)動態(tài)測量;3)建立了拉曼積分球痕量氣體檢測方法:實現(xiàn)包括CO?、NH3、SO?、NO?以及有機氣態(tài)小分子在內(nèi)的多組分氣體的快速、準確、原位定量檢測;4)揭示氣液界面加速污染物轉(zhuǎn)化的機理與動力學(xué)縮放規(guī)律:明確界面加速在多相反應(yīng)中的主導(dǎo)作用,提出反應(yīng)速率按表面積而非體積縮放的新規(guī)律,為大氣化學(xué)模式中的界面反應(yīng)參數(shù)化提供理論依據(jù),并為界面主導(dǎo)的二次污染生成提供關(guān)鍵證據(jù);5)提出氣溶膠表面錳催化主導(dǎo)灰霾期間硫酸鹽快速生成機制:通過實驗室模擬、區(qū)域模式和外場觀測協(xié)同證實,氣溶膠表面Mn2?高效催化SO?氧化是我國灰霾期間硫酸鹽爆發(fā)式積累的主因,成果入選2021年中國生態(tài)環(huán)境十大科技進展。
社會經(jīng)濟效益:
本成果緊密服務(wù)于我國大氣污染治理,研制了具有完全自主知識產(chǎn)權(quán)的“懸浮單液滴測量儀”和“拉曼積分球光譜儀”,實現(xiàn)了真實PM?.?尺度下的高時間與空間分辨原位測量,首次精確跟蹤大氣實際條件下氣溶膠表界面反應(yīng)和非平衡過程,突破了傳統(tǒng)實驗對粒徑、濃度及反應(yīng)動態(tài)的限制。儀器小型化和高靈敏度設(shè)計為大氣灰霾深度減排、一地一策研究提供技術(shù)支撐,已授權(quán)及申請多項發(fā)明專利。拉曼積分球系統(tǒng)可高效測量多組分痕量氣體,拓展至工業(yè)排放監(jiān)控、能源安全、食品與燃燒監(jiān)測等領(lǐng)域,為政策制定、污染源管理和區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控提供直接可操作的科學(xué)依據(jù),社會經(jīng)濟效益顯著。
應(yīng)用前景:
本成果構(gòu)建的體系與方法對大氣化學(xué)、環(huán)境監(jiān)測、健康效應(yīng)與能源排放控制研究具有重要支撐作用,可擴展至復(fù)雜真實顆粒物,為空氣質(zhì)量預(yù)測和實時監(jiān)測提供關(guān)鍵參數(shù),形成技術(shù)―理論―應(yīng)用的閉環(huán)體系,對大氣治理與氣候應(yīng)對具有持久價值。